Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer

Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Behandlung und Verwertung der Reststoffe
aus der Kupfer-Metallurgie
Stephan Steinacker, René Rumpold und Jürgen Antrekowitsch
1. Einleitung......................................................................................................545
2. Einteilung der Reststoffe.............................................................................547
3. Aufarbeitungsmechanismen von kupferhaltigen Sekundärstoffen.......549
3.1. Direkte Aufarbeitung ohne Feuerraffination............................................550
3.2. Direkte Aufarbeitung mit Feuerraffination..............................................552
3.3. 3.3.1. 3.3.2. 3.3.3. 3.3.4. Aufarbeitungsverfahren für Reststoffe......................................................553
Schmelzen und Reduktion..........................................................................554
Konvertieren.................................................................................................556
Feuerraffination............................................................................................556
Elektrolyse.....................................................................................................556
4. Zusammenfassung und Ausblick...............................................................557
5. Literatur.........................................................................................................557
1. Einleitung
Die jährliche Welt-Kupferproduktion beträgt rund 21 Millionen Tonnen, wodurch dieses
Element den dritten Rang in der Metallerzeugung nach Eisen und Aluminium einnimmt.
[14]. Trotz des edlen Verhaltens von Kupfer beläuft sich die Recyclingquote nur auf 18 Prozent der Gesamtproduktion, was sich vor allem auf die lange Lebensdauer der Produkte
zurückführen lässt. Hauptanwendungsgebiete von Cu liegen in der Elektronik sowie der
Elektrotechnik, dem Bauwesen, dem Transportwesen, dem Maschinenbau und in verschiedenen anderen Verbrauchsgütern. [19, 20, 28]
Dank des edlen Charakters von Kupfer lassen sich jedoch auch Reststoffe, welche nur einen
geringen Anteil an besagtem Element aufweisen, wirtschaftlich aufarbeiten. Je nach Art von
Reststoff und dem einhergehenden Cu-Gehalt finden verschiedene Prozessrouten Anwendung. Während Schrott mit sehr hohen Kupferanteilen und einem geringen Prozentsatz
an Verunreinigungen direkt im Feuerraffinationsschritt des pyrometallurgischen PrimärProduktionsprozesses eingesetzt werden kann, erfolgt die Aufarbeitung von niederqualitativeren Schrotten zumeist in einem Schachtofen oder einem anderen Reduktionsaggregat.
Nach erfolgtem Konvertieren, wofür zumeist der Peirce-Smith-Konverter das Aggregat
der Wahl darstellt, kann das erhaltene Konverter-Kupfer ebenfalls gemäß Primärseite
weiterverarbeitet werden. Im Gegensatz zur Herstellung aus dem Erz muss hier jedoch
545
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
nicht auf die Entstehung von schwefelhaltigen Abgasen geachtet werden. Hochwertige
Kupferschrotte, welche nur geringfügige Verunreinigungen aufweisen, können zumeist
in Herd- oder Schachtöfen ohne aufwendige Behandlung umgeschmolzen werden. Eine
Zusammenfassung der erwähnten Aufarbeitungsrouten ist in Bild 1 ersichtlich. [18, 26]
Kupfer- und
Legierungsschrott
Messinge,
Bronzen, usw.
Kupferhältige
Materialien
(10 bis 88 % Cu)
Hochwertiger
Kupferschrott
(99+ % Cu)
Tlw. Verunreinigter
Kupferschrott
(88 bis 99 % Cu)
Schwarzkupfer
(80+ % Cu)
Konverterkupfer
(95+ % Cu)
Induktions- oder
fossil befeuerte Öfen
Schacht- oder
Herdöfen
Messinge, Bronzen, usw.
Feuerraffination +
Anodengießen
Anoden (99,5 % Cu)
Raffinationselektrolyse
Kathoden
Schmelzen
Flüssigkupfer < 20 ppm Verunreinigungen
etwa 250 ppm Sauerstoff
Strangguß
Bild 1: Stranggießen
Fabrikation und
Verwendung
Fabrikation und Verwendung
als Rohre und Bleche
Aufarbeitungsmöglichkeiten für Kupferreststoffe
Quellen:
Langer, B.E., Understanding Copper: Technologies, Markets, Business, Buchdruck + Offset Walter Wulf, Lüneburg, 2011
Schlesinger, M.E.; King, M.J.; Sole, K.C.; Davenport, W.G.: Extractive Metallurgy of Copper, 5. Auflage, Elsevier, UK, 2011
546
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Neben dem essentiellen Ziel der Produktion von Sekundärkupfer gibt es jedoch noch
einen weiteren Faktor, der das Recycling anfallender Reststoffe begünstigt. Der verhältnismäßig hohe Prozentsatz an anderen wertvollen Metallen wie Zink, Zinn und
Blei – welche zum Teil in beträchtlichen Mengen in den Produkten vorhanden sind
– begründet eine strukturierte Aufarbeitung verschiedener Fraktionen. Durch die
gezielte Abtrennung besagter Elemente erfolgt eine Wirtschaftlichkeitssteigerung des
Recyclingprozesses, die ebenfalls durch die Einsparung von Deponiekosten im Falle
einer Aufarbeitung begünstigt wird. [18, 26]
2. Einteilung der Reststoffe
Da sich kupferhaltige Materialien meist hervorragend für einen Recyclingprozess
eignen, weist die Vielfalt der Einsatzstoffe eine breite Palette auf. Die wesentlichen
Reststoffe im Bereich der Kupfermetallurgie umfassen neben Schlacken, Stäuben,
Krätzen und Schlämmen ebenfalls hochTabelle 1: Verschiedene Kupferreststoffe samt
wertigere Komponenten wie Legierungsenthaltenem Metallgehalt
schrotte oder Shredder. Tabelle 1 liefert
Cu
eine Übersicht über die verschiedenen
Material
%
Einsatzstoffe und zeigt die enorme BandLegierungsschrott
36 bis 60
breite an anfallenden Kupfergehalten auf.
Nichteisen-Shredder
10 bis 60
[13, 18, 23, 24, 26]
Schlacken
5 bis 50
Krätzen
10 bis 50
Schlämme
1 bis 40
Stäube
1 bis 30
Elektronikschrott
7 bis 20
Quellen:
International Copper Study Group, The World Copper Factbook 2013, http://www.icsg.org/index.php/press-releases/
finish/170-publications-press-releases/1188-2013-worldcopper-factbook, Abgerufen am: 14.03.2015
Langer, B.E., Understanding Copper: Technologies, Markets,
Business, Buchdruck + Offset Walter Wulf, Lüneburg, 2011
Muchova, L.; Eder, P.; Villanueva, A.: End-of-waste Criteria
for Copper and Copper Alloy Scrap: Technical Proposals,
Luxembourg, 2011
Rentz, O.; Krippner, M.; Hähre, S.; Schultmann, F.: Report
on Best Available Techniques (BAT) in Copper Production,
Berlin, 1999
Schlesinger, M.E.; King, M.J.; Sole, K.C.; Davenport, W.G.:
Extractive Metallurgy of Copper, 5. Auflage, Elsevier, UK, 2011
Im Wesentlichen lassen sich die einzelnen Materialien in zwei Hauptgruppen
unterteilen – die metallische sowie die
nichtmetallische. Metallische Reststoffe
weisen meist hohe Gehalte an Kupfer
auf und bedürfen im Normalfall keiner
aufwendigen Aufarbeitung. Legierungsschrotte, zu denen zumeist Messing und
Bronzen gehören, werden der Sekundärmetallurgie zugeführt, wobei sich die
enthaltenen Legierungselemente häufig
im anfallenden Flugstaub sammeln.
Schrotte aus der Elektronikindustrie
weisen zumeist auch Anteile an Chlor
und Fluor auf, welche von Verpackungen
und Kabelummantelungen herrühren.
[13, 18]
Im Fall der nichtmetallischen Reststoffe spielen Schlacken, Stäube, Krätzen und Schlämme aus kupferproduzierenden und -bearbeitenden Industriebetrieben eine wesentliche
Rolle. Häufig fallen diese Stoffe in Gießereien an, wobei ein Großteil der enthaltenen
Metalle in oxidischer Form vorliegt. Tabelle 2 zeigt die typischen Elementgehalte
547
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
zweier unterschiedlicher
Kupferschlacken aus der
Messingindustrie. Diese
weisen auf Grund von Legierungsgehalten von bis
zu 45 Prozent einen sehr
hohen Gehalt an Zink auf,
wobei andere Begleitmetalle
ebenfalls nicht vernachlässigt werden dürfen. [1, 2]
Tabelle 2: Zusammensetzung zweier Schlacken aus der Messingindustrie
ZnCu Fe Al Si Cl Pb
Element
%
Schlacke 1
69,0
13,0
1,3
4,4
Schlacke 2
11,4
14,4
-
-
6,0
4,6
-
-
-
1,3
Quellen:
Abdel Basir, S. M.; Rabah, M.A.: Hydrometallurgical recovery of metal values from
brass melting slag, in: Hydrometallurgy, 31–44
Ahmed, I.M.; Nayl, A.A.; Daoud, J.A.: Leaching and recovery of zinc and copper
from brass slag by sulfuric acid, In: Journal of Saudi Chemical Society
Schlämme aus der Galvanikindustrie stellen einen weiteren Sekundärrohstoff mit einem
nicht zu unterschätzenden Anteil an Kupfer dar. Diese fallen zumeist bei der Abwasserbehandlung von Beschichtungslösungen als Hydroxid oder als andere schwerlösliche
alkalische Verbindung an und weisen Cu-Gehalte von bis zu vierzig Prozent auf. In
Europa entstehen jährlich mehr als 150.000 Tonnen dieser Materialien, weshalb sie eine
wichtige Rolle für weiterführende Recyclingprozesse spielen. Da auf der einen Seite
verschiedene Kupferlegierungen als Beschichtung dienen, auf der anderen aber auch
Lösungen auf anderer Basis wie zum Beispiel Chrom zum Einsatz kommen, weisen
die anfallenden Schlämme
häufig sehr unterschiedliche Tabelle 3: Typische Schlämme aus der Galvanikindustrie
Zusammensetzungen auf.
Cu Cr Ni Sn ZnFe
Element
Tabelle 3 zeigt die chemi%
sche Analyse von drei Arten
Chrombeschichtung15,8 22,5 11,8 - 8,1 1,9
von Galvanikschlämmen,
Mischung 1
3,0
0,1
3,0
-
7,0
1,0
wovon der erste aus einer
Mischung 2
9,0
-
1,3
5,3
0,1
1,0
Chrombeschichtungsanlage
und die beiden anderen aus Quellen:
J.M.; Silva, J.E.; Castro, F.P.; Labrincha, J. A.: Physical and chemical
allgemeinen Galvanisierbe- Magalhaes,
characterisation of metal finishing industrial wastes, in: Journal of Environmental
trieben stammen. Bemer- Management, 157–166
kenswert hierbei sind die Sethu, V.S., Aziz, A.R.; Aroua, M.K.: Recovery and reutilisation of copper from
stark streuenden Element- metal hydroxide sludges, in: Clean Technologies and Environmental Policy, 131–136
Wazeck, J.: Heavy metal extraction from electroplating sludge using Bacillus subtilis
verteilungen. [21, 27, 30]
and Saccharomyces cerevisiae, in: Journal of Central European Geology, 251–258
Neben metallischen sowie nichtmetallischen Kupferreststoffen existiert weiters die
Gruppe des Elektro- und Elektronikschrotts, welche erst seit einigen Jahren immer
wichtiger wird und somit ein relativ neues Einsatzprodukt darstellt. Aussagen über die
chemische Zusammensetzung lassen je nach Art – wie bei den Schlämmen – keine Verallgemeinerungen zu. Leiterplatinen bieten auf Grund ihres hohen Wertmetallgehalts,
zu dem besonders Gold gehört, eine lukrative Recyclingmöglichkeit, wobei sich der
Einsatzstoff grob in die Kategorien Metall, Kunststoff und Keramik mit einem Verhältnis
von 40:30:30 unterteilen lässt. Tabelle 4 gibt die Streubreite der Elementgehalte dieser
Fraktionen wieder. [9, 18, 26, 31]
548
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Tabelle 4: Typische Zusammensetzung von
Leiterplatinen
Fraktion Minimum
Maximum
%
Metall
2863
Kunststoff13 30
Keramik 549
Quellen:
Guo, J., Guo, J.; Xu, Z.: Recycling of non-metallic fractions from
waste printed circuit boards: A review, in: Journal of Hazardous
Materials, 567–590
Langer, B.E., Understanding Copper: Technologies, Markets,
Business, Buchdruck + Offset Walter Wulf, Lüneburg, 2011
Schlesinger, M.E.; King, M.J.; Sole, K.C.; Davenport, W.G.:
Extractive Metallurgy of Copper, 5. Auflage, Elsevier, UK, 2011
Yamane, L.H., Tavares de Moraes, Viviane, Romano Espinosa,
Denise Crocce und Soares Tenório, Jorge Alberto, Recycling
of WEEE: Characterization of spent printed circuit boards
from mobile phones and computers, in: Waste Management,
2553–2558
Tabelle 5: Metallgehalte von Leiterplatinen
Element MinimumMaximum
Ag ppm639
3.000
Au ppm70
566
Pd ppm75
124
Cu %3,0
25,0
Fe %4,5
7,7
Zn %1,4
1,5
Ni %0,2
1,1
Pb %1,0
2,2
Al %2,8
7,3
Quelle: Maurell-Lopez, S., Ayhan, M.; Eschen, M.; Friedrich, B.:
Autotherme Rückgewinnung aus WEEE-Schrott, In: Recycling
und Rohstoffe, S. 413–427
Die Keramikfraktion der Leiterplatinen
besteht hauptsächlich aus Aluminiumsowie Siliziumoxid, während weitere
Elemente Titan- und Bariumverbindungen umfassen. In Epoxidharz getränkte
Glasfasermatte stellt zumeist das Trägermaterial dar, welches häufig auch flammhemmende Substanzen enthält. Hauptverbindung hierbei stellt Tetrabrombisphenol
A dar, welches einen Anteil von ungefähr
59 Prozent Brom enthält. Aus diesem
Grund führt das vermehrte Aufarbeiten
von Schrotten aus der Elektronikindustrie zur Ansammlung dieses Halogens.
Wie erwähnt besteht der größte Teil der
Leiterplatinen jedoch aus Metallen, deren Verteilung in Tabelle 5 angeführt ist.
[3, 6, 9, 22, 31]
Da Schrotte aus der Elektro- und Elektronikindustrie sehr oft inhomogene
Zusammensetzungen aufweisen, steht
eine gezielte Analyse und Aufbereitung
dieser im Mittelpunkt. Besonders die
einhergehende Kontamination durch organische oder halogenhaltige Substanzen
stellt hierbei ein Problem dar, wodurch
ein Fokus auf die Abgasführung gelegt
werden muss. Auf Grund der hohen Kupfer- und Edelmetallgehalte weist diese Art
von Reststoff jedoch ein hohes Potential
auf. [9, 31]
3. Aufarbeitungsmechanismen von kupferhaltigen Sekundärstoffen
Das direkte Recycling von Kupferschrotten stellt eine Recyclingmöglichkeit für hochwertige Sekundärstoffe dar. Da grundlegend nur ein Umschmelzen der Einsatzmaterialien erfolgt, ist die genaue chemische Analyse sehr wichtig. Im Rahmen der direkten
Aufarbeitung findet keine Raffinationselektrolyse statt, wodurch ein beträchtlicher
Anteil an Energie eingespart werden kann. Jedoch ist es dadurch nicht möglich, gegebenenfalls Edelmetallgehalte zu separieren, die beim Umschmelzen im Material bleiben.
Dieses Verfahren bietet sich für das Umschmelzen von Legierungen wie Bronzen und
549
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
Messing an, da hierdurch die Legierungselemente in den gewünschten Anteilen in den
Rohstoffen verbleiben und so nicht erneut hinzulegiert werden müssen. Für Materialien
mit hohen Qualitätsansprüchen kommt hingegen die konventionelle Raffination zum
Einsatz. [5, 18, 23]
3.1. Direkte Aufarbeitung ohne Feuerraffination
Obwohl das direkte Recycling einen aus metallurgischer Sicht relativ simplen Prozess
darstellt, ist auf einige Details Acht zu geben. Grundsätzlich sind verschiedene Zuschläge
notwendig, um einerseits die Qualitätseinbußen gering zu halten und auf der anderen
Seite Materialverluste zu verhindern. Hauptquelle dafür stellt die Krätzbildung dar,
welche auf Reaktionen des flüssigen Metalls mit der Atmosphäre und dem Feuerfestmaterial zurückgeht. Die Verflüchtigung von Elementen mit hohem Dampfdruck – wie
zum Beispiel Zink im Fall von Messing – stellt eine weitere Verlustquelle dar. Neben den
Legierungselementen lässt sich die Qualität von Kupferschmelzen besonders durch den
Wasserstoff- und Sauerstoffgehalt definieren, wodurch auf eine geeignete Prozessführung
zu achten ist. H2 veranlasst bei Gusslegierungen Porosität, was zu einer geringeren Lebensdauer des Werkstücks führt, während O2 Versprödung und eine damit einhergehende
verminderte Leitfähigkeit begründet. Auf Grund dieser Konsequenzen existieren strenge
Spezifikationen für Sauerstoff und Wasserstoff. Abhilfe hierfür schaffen die Verwendung
von geeignetem Feuerfestmaterial, niedrige Schmelztemperaturen, kurze Verweilzeiten
sowie Desoxidation und die Verwendung von Abdeckmitteln. [5]
Letztere können grundsätzlich in neutrale, oxidierende und reduzierende unterteilt werden. Neutrale Abdeckmittel sorgen dafür, dass sich eine Barriere zwischen der Schmelze
und der Atmosphäre bildet, wodurch es zu einer geringeren H2- sowie O2-Aufnahme
kommt. Glas und Quarzsand stellen typische Vertreter dieser Abdeckmittel dar, die
ebenfalls als Oxidsammler fungieren und so einen positiven Reinigungseffekt auf die
Schmelze haben. Kupferoxid und Silikat-Borat-Mischungen repräsentieren Vertreter
der oxidierenden Abdeckmittel. Diese verhindern die Aufnahme von Wasserstoff bzw.
verringern dessen Gehalt in der Schmelze. Sowohl neutrale als auch oxidierende Zusatzstoffe stabilisieren die vorhandene Krätze, wodurch deren mechanische Entfernung
erleichtert wird. [5, 11]
Die Verringerung des in der Schmelze vorhandenen Sauerstoffs erfolgt über den Einsatz
von Desoxidationsmitteln und einer folgenden Abtrennung der angefallenen Oxidationsprodukte. Tabelle 6 zeigt verschiedene Desoxidationsmittel, welche häufig Einsatz in
der Kupferindustrie finden. Im Fall von Messingschmelzen fällt die Desoxidation weg,
da diese bereits einen erhöhten Anteil an unedlen Elementen aufweisen. [5, 11]
Eine erfolgreiche Desoxidation der Kupferschmelze erfordert die anschließende Verwendung von reduzierenden Abdeckmitteln, um eine erneute O2-Aufnahme zu verhindern.
Da bereits desoxidierte Schmelzen dazu tendieren, H2 aufzunehmen, ist darauf zu achten,
dass die verwendeten Zuschlagsstoffe keinen Wasserstoff in Form von Feuchtigkeit oder
Kohlenwasserstoffen enthalten. Falls eine Legierung Elemente mit hohem Dampfdruck
enthält, lässt sich durch die Verwendung von adäquaten Abdeckmitteln der Effekt der
Abdampfung verringern, jedoch nicht vollständig unterbinden. [5, 11]
550
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Tabelle 6: Desoxidationsmittel in der Kupferindustrie
ElementZugabeform
Anwendungsgebiet
BCuB2, CuB4
Cu mit hoher Leitfähigkeit
Ce
Cer-MischmetallCu-Pb-Sn-Legierungen
Quellen:
Be
CuBe5
Cu mit hoher Leitfähigkeit
Li
metallisch
Cu mit hoher Leitfähigkeit
Copper Development Association Inc.,
The U.S. Copper-base Scrap Industry and
its By-products – 2006: Technical Report,
http://www.seas.columbia.edu/earth/
RRC/documents/copper%20scrap%20
report.pdf, Abgerufen am: 14.03.2015
Mgmetallisch
Cu-Ni-Legierungen
Mn
CuMn30
Cu, Cu-Ni- und Cu-Sn-Pb-Legierungen
P
CuP10
Cu, Cu-Sn- und Cu-Sn-Zn-Legierungen
Znmetallisch
Cu
Hasse, S.; Giesserei Lexikon, 19. Auflage,
Schiele&Schön, 2008
Induktionsöfen stellen das gängigste Aggregat für die direkte Aufarbeitung von Kupferschrotten dar. Ein alternierendes Magnetfeld induziert Ströme im Einsatzmaterial,
welches sich auf Grund des ohmschen Widerstandes aufheizt und schmilzt. Zusätzlich
zum Erhitzen der Charge bewirkt das Magnetfeld eine charakteristische Badbewegung,
wodurch auch Materialien mit geringer Oberfläche – zu denen vor allem Späne gehören – erfolgreich aufgeschmolzen werden. Allgemein lässt sich zwischen Rinnen- und
Mittelfrequenz-Induktionsöfen unterscheiden, wobei bei ersteren nur eine Rinne
induktiv beheizt wird, während bei letzterer die Spule den ganzen Ofenraum umgibt.
Bild 2 gibt den Aufbau eines solchen Mittelfrequenz-Induktionsofens wieder. [17, 18]
Abschlackschnauze
Gießschnauze
Ofenkopf
Schwingungsdämpfer
Keramischer Tiegel
Spulenkäfig
Stromspule
Kühlspule
Wärmedämmung
Schmelze
Joch
Bild 2: Dauerfutter
mit eingebrachten OCP Sensorkabel
Antenne Erdschlussüberwachung
Aufbau eines Mittelfrequenz-Induktionsofens für direktes Kupferrecycling
Quelle: Junker, O.: Anlagen für Kupfer und Kupferlegierungen, http://www.otto-junker.de/go/de/produkte-technologien/anlagenfuer-kupfer-und-kupferlegierungen.html, Abgerufen am: 14.03.2015
551
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
Im Bereich des direkten Kupferrecyclings kommen primär Rinnen-Induktionsöfen
zum Einsatz, da diese mit einem Wirkungsgrad von 80 bis 90 Prozent einen wesentlich
höheren Wert als Mittelfrequenz-Induktionsöfen mit rund 56 Prozent besitzen. Ein
großer Nachteil ist jedoch, dass stets ein flüssiger Sumpf in der Rinne verbleiben muss,
wodurch der Ofen nie vollständig entleert werden kann. Da bei dieser Art von Aggregat
üblicherweise keine Raffination stattfindet, lässt sich die chemische Zusammensetzung
nur durch Verdünnen oder Hinzulegieren ändern. [17, 18]
An Stelle von Induktionsöfen kommen üblicherweise auch Schachtöfen für die direkte
Aufarbeitung von Kupferreststoffen zum Einsatz. Vorteile dieses Aggregats sind einerseits die gute Energieausnutzung sowie hohe Schmelzleistungen von 90 t/h, auf der
anderen Seite aber auch die einfache Bauweise. Im unteren Teil sorgen Brenner für das
Schmelzen der Beschickung, während hinaufströmende Abgase die Säule vorwärmen.
Als kritisch ist die minimale Größe des Schrotteinsatzes zu sehen, da zu kleine Partikel
das Gewicht der Säule nicht ausreichend tragen können und so die nötige Durchgasbarkeit nicht gewährleistet wird. Weiters muss der Kupfergehalt der Einsatzstoffe
mindestens 97 Prozent betragen, um die Bildung einer Schlacke zu verhindern, die
sich im Ofen ansammeln und die Abstichlöcher verkleben kann. Aus diesem Grund
weisen Schachtöfen auch immer eine reduzierende Atmosphäre auf. [12, 18]
3.2. Direkte Aufarbeitung mit Feuerraffination
Im Gegensatz zum Recycling ohne weiterführender pyrometallurgischer Raffination
bietet diese Art der Aufarbeitung die Möglichkeit, Reststoffe mit etwas niedrigeren
Kupfergehalten einzusetzen. Ein Richtwert für den Mindestkupferanteil liegt hier bei
90 Prozent, wobei im Gegensatz zur vorigen Methode Legierungen nicht erwünscht
sind weil die enthaltenen Legierungselemente zum Großteil entfernt werden. Da die
Raffinationsprinzipien jenen der Anodenproduktion ähneln, sind die verwendeten
Aggregate fast ident. Tabelle 7 listet die verschiedenen Arbeitsschritte samt benötigter
Zeit zur Produktion von Reinkupfer aus besagten Schrotten auf. [8, 29]
Wie in Tabelle 7 ersichtlich benötigt der Vorgang des Aufheizens und Schmelzens die
längste Zeit und simultan auch die meiste
Energie. Häufig wird diese durch Gas- und
seltener durch Ölbrenner bereitgestellt.
Typische Öfen hierbei sind der Trommelofen, welcher eine zylindrische Grundform
aufweist und der kippbare Herdflammofen
mit einem gewölbten Boden. Bei den beiden
Aggregaten weisen die Brenner stets eine
stirnförmige Anordnung auf, um einen
gleichmäßigen Wärmeeintrag zu gewährleisten. Unabhängig von betrachteten Ofen
können Kapazitäten von bis zu 500 Tonnen
Kupfer pro Charge erreicht werden. [8, 29]
552
Tabelle 7: Arbeitsschritte zur Produktion von
Reinkupfer
Dauer
Vorgang
h
Schmelzen
8 bis 14
Oxidation/Verschlackung4
Reduktion
2 bis 4
Vergießen/Walzen
4 bis 8
Quellen:
Guixa Arderiu, O.; Properzi, G.: Continuous Copper Rod
Production from 100 Percent Scrap, in: Wire journal international, 60–67
Suping, Y.; Qinghua, L.: Process features and operation practices of NGL furnace in secondary copper smelter, in: Recycling
and Waste Management, Proceeding of Copper 2013, 323–335
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Jene Schlacke, die sich nach dem Einschmelzen der Reststoffe im Aggregat bildet, wird
vor dem Raffinationsprozess entfernt. Anschließend erfolgt die Oxidation, bei der so
lange O2 eingebracht wird, bis sich in der Schmelze ein Gehalt von 1 bis 1,2 Prozent
Sauerstoff einstellt. Aus diesem Grund lässt sich für die Behandlungsdauer keine genaue Zeitangabe festlegen. Zu den häufigsten Störelementen zählen Blei, Zinn, Zink,
Eisen, Nickel, Antimon, Arsen sowie möglicherweise eingetragener Schwefel. Erfolgt
nach dem Entfernen der gebildeten Schlacke ein erneuter Oxidationsvorgang, sinkt
der Gehalt an Verunreinigungen weiter. [8, 29]
Da für viele Anwendungen der Maximalgehalt an Sauerstoff bei unter 500 ppm liegt,
muss die Schmelze nach dem Oxidationsvorgang wieder reduziert werden. Als klassische Reduktionsmittel dienen meist Wasserstoff und Kohlenstoff, aber auch andere wie
Erdgas oder Ammoniak, welche über die gleichen Düsen wie der Sauerstoff im ersten
Schritt eingebracht werden können. Oft erfolgt auch das Einblasen von Wasserdampf
oder Stickstoff, um die Turbulenz im Metallbad und somit auch die Reaktionsgeschwindigkeit zu erhöhen. Den abschließenden Schritt stellt das Vergießen des nun reinen
Kupfers dar, welches häufig zu Drähten in FRHC(Fire Refining High Quality)-Qualität
weiterverarbeitet wird. Eine Alternative bietet das Gießen zu Anoden, um anschließend
in der Raffinationselektrolyse die Qualität noch weiter zu steigern. [8, 29]
Der Hauptvorteil des direkten Recyclings liegt in der schnellen Aufarbeitung der Einsatzstoffe sowie der Energieeinsparung im Vergleich zur Elektrolyse. Die einhergehende
Kosteneinsparung stellt einen weiteren Vorteil dar, wobei die Erlösschmälerungen
durch die geringere Qualität diesen beinahe relativeren. Die Bildung von beträchtlichen
Mengen an Reststoffen wie Schlacken und Stäuben stellt einen gravierenden Nachteil
dieser Recyclingmethode dar. Da oft die Anlagen zur internen Aufarbeitung nicht vorhanden sind, symbolisiert jedes dieser Produkte einen Kupferverlust. Die Möglichkeit
einer Edelmetallaufarbeitung ist ebenfalls nicht gegeben, weshalb Reststoffe mit hohen
Gold- und Silbergehalten sich nicht für direkte Verfahren qualifizieren. [5, 8, 18, 26, 29]
3.3. Aufarbeitungsverfahren für Reststoffe
Während vor allem ökonomische Gründe für ein direktes Recycling von kupferhaltigen
Reststoffen sprechen, sticht die herkömmliche Aufarbeitungsroute durch ein breites Spektrum an Einsatzmaterialien hervor. Dabei lehnt sich der Prozess stark an die primäre Kupferproduktionsroute an, was primär auf dessen edlem Verhalten beruht. Hauptunterschied
liegt jedoch in der Abwesenheit von Schwefel, dem im Primärprozess eine wichtige Rolle
zukommt. Hingegen spielen beim Recycling vor allem unedle Begleitelemente wie Blei,
Zink, Zinn, Eisen und Nickel eine Rolle. Ein Fokus liegt ebenfalls auf den Edelmetallen
wie Gold und Silber, welche in relativ großen Mengen im Anodenschlamm anfallen und
auf Grund ihres hohen Wertes eine Aufarbeitung rechtfertigen. Aus diesem Grund sind
die Aktivitäten vieler Kupferhütten nicht mehr nur auf Cu beschränkt, sondern vielmehr
auf ein Multi-Metall-Recycling spezialisiert. [18, 25, 26]
Grundlegend lässt sich die Aufarbeitung von Kupferreststoffen in die vier Prozessschritte Schmelzen und Reduktion, Konvertieren, Feuerraffination sowie Raffinationselektrolyse unterteilen. Bild 3 beschreibt diesen Recyclingablauf in einer modernen
553
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
Kupferhütte, wobei orange Pfeile den Kupferfluss, grüne marktfähige Nebenprodukte,
blaue interne Prozessrückstände und schwarze die zu behandelnden Einsatzmaterialien
darstellen. [25]
Schmelzen/Reduktion
Schwarzkupfer (80 % Cu)
Konverterschlacke
Anodenofenstaub und -schlacke
Minderwertige Kupfersekundärrohstoffe
Konvertierung
Alt- und Neuschrott
ZnO-reicher Staub
Sn-, Pb-, Zn-haltige Schlacke
Konverterkupfer (96 % Cu)
Feuerraffination
Anodenschrott
ZnO-reicher Staub
Granulierte Schlacke
Hochwertiger
Schrott
Reduktion
ZnO-reicher
Staub
Anoden (98,5 % Cu)
Sn-Pb-Legierung
Elektrolyse
Nickelsulfat
Edelmetalle
Kupfer 99,99 %
Bild 3: Prozessablauf der Reststoffaufarbeitung in modernen Kupferhütten
Quelle: Rumpold, R.; Antrekowitsch, J.: Strategies to recover the valuable metal fraction from flue dust of the secondary copper
production, 2013
3.3.1. Schmelzen und Reduktion
Der erste Schritt in der Aufarbeitung von kupferhaltigen Reststoffen ist das Schmelzen unter
reduzierenden Bedingungen. Haupteinsatzstoffe sind minderwertige und nichtmetallische
Einsatzstoffe wie Schlacken und Stäube, wodurch ein besonderer Fokus auf der Reduktion
per se liegt. Neben der Hauptfraktion an oxidischen Materialien fallen ebenfalls sulfatische,
sulfidische, karbonatische und viele weitere Verbindungen an. Je nach Reststoff beträgt
der Kupfergehalt für die erste Stufe 1 bis 40 Prozent. Zu den häufigsten Verunreinigungen
zählen Verbindungen von Blei, Zink, Zinn, Eisen und Nickel. Im Moment geht der Trend
immer mehr zu Anlagen über, die hochkomplexe Materialien mit geringsten Kupfergehalten wirtschaftlich aufarbeiten können. Wie bereits in Abbildung 3 dargestellt, erfolgt
neben dem Einsatz der erwähnten Reststoffe auch die Rückführung von Materialien aus
den darauffolgenden Prozessstufen. Zu diesen gehören hauptsächlich interne Stäube und
Schlacken aus der Feuerraffination sowie dem Konvertierungsprozess. [18, 26]
554
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
Hauptziel des ersten Schrittes ist die Produktion einer kupferreichen Phase – dem
Schwarzkupfer – sowie einer Überführung der unedlen Begleitelemente in die Schlacke
bzw. in den Flugstaub. Als Reduktionsmittel dienen häufig Kohlenstoffträger, aber auch
wasserstoffhaltige Materialien wie zum Beispiel fossile Brennstoffe. Metallisches Eisen
hat ebenfalls einen positiven Einfluss auf die Schmelze, da dieses eine breite Auswahl
an Verunreinigungen reduzieren kann. Übliche Temperaturen für den Schmelz- und
Reduktionsschritt liegen bei 1150 bis1350 °C, wobei Reaktionen von Kohlenmonoxid,
Wasserstoff und Eisen mit Zinkoxid bevorzugt bei höheren Temperaturen ablaufen.
Um einerseits Kupfer und andererseits die Begleitelemente einer Gewinnung zugänglich zu machen, ist eine möglichst vollständige Reduktion notwendig. Das erzeugte
Schwarzkupfer weist zumeist einen Cu-Anteil von 80 Prozent auf, während nur etwa
ein Prozent dieses Wertmetalls in die Schlacke übergehen. Zink sammelt sich auf Grund
seines hohen Dampfdrucks als Oxid im Flugstaub an. [10, 23, 26]
Klassische Aggregate für das Schmelzen und Reduzieren der Reststoffe sind Schachtöfen, Elektroöfen und Badschmelzreaktoren. Erstere spielen auf Grund von geringer
Flexibilität und relativ hohen Betriebskosten jedoch nur mehr eine untergeordnete
Rolle. Im Bereich der Badschmelztechnologie finden so genannte Top Blown Rotary
Converter (TBRC) und Isasmelt/Ausmelt-Systeme Anwendung. Der TBRC stellt ein
flexibles Aggregat dar, in dem sowohl Oxidation als auch Reduktion möglich ist. Durch
konstante Drehung während des Betriebs
erfolgt eine ständige Badbewegung, was
die Reaktionskinetik stark positiv beeinflusst. Typische Anlagengrößen weisen ein
Fassungsvermögen von nur rund fünfzig
Tonnen auf, um einerseits die Flexibilität
zu wahren und andererseits den Anlagenaufwand gering zu halten. [26]
Ausmelt
Bild 4: Isasmelt
Aufbau eines Ausmelt- und Isasmelt-Reaktors
Quellen:
Aspola, L.: Outotec smelting solutions for the PGM industry,
in: Platinmum 2012, SAIIM, 235–250
IsaSmelt, IsaSmelt Design, http://www.isasmelt.com/EN/technology/Pages/IsaSmeltDesign.aspx, Abgerufen am: 14.03.2015
Isasmelt- und Ausmelt-Reaktoren funktionieren nach einem ähnlichen Prinzip,
zeigen jedoch einen anderen Aufbau. Im
Unterschied zum TBRC taucht die Brennerlanze hier in die Beschickung ein und
sorgt so für eine Materialverwirbelung.
Erneut können oxidierende und reduzierende Bedingungen eingestellt werden,
wobei der Eintrag von Reduktionsmitteln
ebenso wie der des Brennergases über
die spezielle Lanze erfolgt. Bild 4 zeigt
den Aufbau eines Isasmelt- sowie eines
Ausmelt-Reaktors. [4, 15]
Bezogen auf die Funktionsweise bieten sich
Isasmelt- und Ausmelt-Aggregate ebenfalls für den Konvertierungsprozess an.
555
Stephan Steinacker, René Rumpold, Jürgen Antrekowitsch
Dieser wird jedoch in den meisten Fällen in einem gesonderten Reaktor durchgeführt,
um die Feuerfestausmauerung zu schonen und einen kontinuierlichen Betrieb zu gewährleisten. [4, 15, 26]
3.3.2. Konvertieren
Da Schwarzkupfer noch Verunreinigungen bis zum einem Gehalt von zwanzig Prozent aufweist, stellt ein Konvertierungsprozess den nächsten logischen Schritt im
Aufarbeitungsprozess dar. Dabei erfolgt das gezielte Einblasen von Sauerstoff, um
die unedlen Begleitelemente zu verschlacken. Häufig kommt hier ein mehrstufiger
Prozess zum Einsatz, um eine wertmetallreiche Schlacke zu erhalten, die anschließend in einem eigenen Aggregat aufgearbeitet wird. Die restliche Oxidschlacke weist
ebenfalls noch signifikante Gehalte an Wertelementen auf, weshalb eine Rückführung in den ersten Schritt erfolgt. Die wichtigsten Elemente stellen hierbei Zink,
Zinn und Blei dar, während sich Edelmetalle zur Gänze in der Schmelze sammeln.
Nickel zeigt eine relativ geringe Aktivität und verbleibt daher bevorzugt im Kupferbad. Endprodukt des Konvertierungsprozesses stellt das Konverter-Kupfer mit
96 bis 98 Prozent Cu dar. [10, 26]
Wie in der Primärmetallurgie repräsentiert der Peirce-Smith-Konverter das meistverwendete Aggregat zum Konvertieren. Im Gegensatz zur Produktion aus dem Erz fällt
jedoch im sekundären Bereich kein Schwefel an, wodurch die Reaktion nicht so exotherm
verläuft und nur wesentlich geringere Mengen an hochwertigem Kühlschrott hinzugegeben werden können. Durch Zugabe von Kohlenstoffträgern oder Eisen kann hier jedoch
Abhilfe geschaffen werden. Auf Grund der flexiblen Fahrweise bieten sich TBRC sowie
Isasmelt- und Ausmelt-Systeme ebenfalls für den Konvertierungsschritt an. [10, 16, 26]
3.3.3. Feuerraffination
Die Grundlagen für die Feuerraffination sind jenen des direkten Recyclings aus den
vorgehenden Kapiteln ident. Die Tatsache, dass in diesem Fall Flüssigeinsatz erfolgen
kann, stellt den einzigen Unterschied dar. Hier ist erneut die Hinzugabe von hochreinem Kupferschrott möglich, die jedoch oft auf Grund eines Mangels in Europa nicht in
vollem Ausmaß genützt wird. Schlacken und Stäube aus diesem Prozessschritt weisen
häufig sehr hohe Anteile an Wertmetallen auf, weshalb eine Rückführung in die vorigen
Prozessstufen gemäß Bild 4 unbedingt notwendig ist. [10, 26]
3.3.4. Elektrolyse
Die aus der Feuerraffination stammenden Kupferkathoden werden in Elektrolysezellen
übergeführt, wo sich das Cu anodisch auflöst und anschließend kathodisch abscheidet.
Ident zur Primärmetallurgie gehen edlere Elemente nicht in Lösung und sammeln sich so
im Anodenschlamm an, dessen Aufarbeitung anschließend separat erfolgt. Im Vergleich
zur Primärseite fallen jedoch wesentlich größere Mengen an Nickel an, welche sich im
Elektrolyten anhäufen. Durch zeitweise Reinigung der Säure kann das Ni so gewonnen
und als Nickelsulfat vermarktet werden. [26]
556
Behandlung und Verwertung der Reststoffe aus der Kupfer-Metallurgie
4. Zusammenfassung und Ausblick
Die vorgehenden Kapitel fassen die momentan gängigen Aufarbeitungsmethoden für
kupferhaltige Sekundärmaterialien zusammen. Direkte Recyclingverfahren stellen
zwar an die Prozesstechnik die geringsten Anforderungen, jedoch können auf diese Art
und Weise ausschließlich hochreine Schrotte aufgearbeitet werden. Im Fall von nichtmetallischen, kupferhaltigen Sekundärstoffen steht ein aufwendigeres Recyclingkonzept
zur Verfügung. Die erzeugte Qualität steht jedoch auf Grund des edlen Verhaltens von
Kupfer jener aus der Primärindustrie um nichts nach.
Dadurch, dass kupferhaltige Reststoffe immer komplexer und wertmetallärmer werden,
spielen jedoch auch andere Verfahrensrouten eine interessante Rolle. So stehen im
Moment besonders Schlacken und Stäube aus verschiedenen metallurgischen Industriezweigen im Mittelpunkt der Forschungsbemühungen. Einsatzgebiete für ausreduzierte,
wertmetallarme Schlacke aus der Kupferherstellung umfassen den Straßenbau, die
Zementindustrie sowie die Herstellung von Schneide- und Schleifwerkzeugen. Hierbei
ist jedoch besonders auf den Einhalt der Grenzwerte von Verunreinigungen zu achten,
um ein absatzfähiges Produkt zu gewährleisten und Deponiekosten einzusparen. [7]
Im Bereich der Stäube finden verschiedene, meist hydrometallurgische Behandlungsmethoden Anwendung. Diese umfassen verschiedene Laugungsschritte, wobei je nach
Einsatzgebiet und chemischer Zusammensetzung unterschiedliche saure oder basische
Laugungen durchgeführt werden. Alternativ steht eine pyrometallurgische Reduktion
– ähnlich jener des präsentierten Recyclingkonzeptes – zur Verfügung. [7]
Aus diesen Aufgabestellungen lässt sich ebenfalls das seit geraumer Zeit immer wichtiger werdende Konzept des Zero Waste ableiten. Durch geeignete Methoden erfolgt
so nicht nur eine Einsparung von Deponiekapazitäten, sondern auch die Aufarbeitung
verschiedener Wertkomponenten, welche in den unterschiedlichen Sekundärrohstoffen
vorhanden sind.
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Aschen • Schlacken • Stäube
Aschen • Schlacken • Stäube
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Karl J. Thomé-Kozmiensky
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Aschen • Schlacken • Stäube
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– aus Abfallverbrennung und Metallurgie –
Thomé-Kozmienskyund Versteyl
Thomé-Kozmiensky
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Aschen • Schlacken • Stäube
– aus Abfallverbrennung und Metallurgie –
ISBN:
Erschienen:
Gebundene Ausgabe:
Preis:
978-3-935317-99-3
September 2013
724 Seiten
mit zahlreichen
farbigen Abbildungen
50.00 EUR
Herausgeber: Karl J. Thomé-Kozmiensky • Verlag: TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky
Der Umgang mit mineralischen Abfällen soll seit einem Jahrzehnt neu geregelt werden. Das Bundesumweltministerium hat die Verordnungsentwürfe zum Schutz des Grundwassers, zum Umgang mit Ersatzbaustoffen und zum Bodenschutz zur Mantelverordnung zusammengefasst.
Inzwischen liegt die zweite Fassung des Arbeitsentwurfs vor. Die Verordnung wurde in der zu Ende gehenden Legislaturperiode nicht
verabschiedet und wird daher eines der zentralen und weiterhin kontrovers diskutierten Vorhaben der Rechtssetzung für die Abfallwirtschaft
in der kommenden Legislaturperiode sein. Die Reaktionen auf die vom Bundesumweltministerium vorgelegten Arbeitsentwürfe waren bei
den wirtschaftlich Betroffenen überwiegend ablehnend. Die Argumente der Wirtschaft sind nachvollziehbar, wird doch die Mantelverordnung
große Massen mineralischer Abfälle in Deutschland lenken – entweder in die Verwertung oder auf Deponien.
Weil die Entsorgung mineralischer Abfälle voraussichtlich nach rund zwei Wahlperioden andauernden Diskussionen endgültig geregelt
werden soll, soll dieses Buch unmittelbar nach der Bundestagswahl den aktuellen Erkenntnis- und Diskussionsstand zur Mantelverordnung
für die Aschen aus der Abfallverbrennung und die Schlacken aus metallurgischen Prozessen wiedergeben.
Die Praxis des Umgangs mit mineralischen Abfällen ist in den Bundesländern unterschiedlich. Bayern gehört zu den Bundesländern, die sich
offensichtlich nicht abwartend verhalten. Der Einsatz von Ersatzbaustoffen in Bayern wird ebenso wie die Sicht der Industrie vorgestellt.
Auch in den deutschsprachigen Nachbarländern werden die rechtlichen Einsatzbedingungen für mineralische Ersatzbaustoffe diskutiert. In
Österreich – hier liegt der Entwurf einer Recyclingbaustoff-Verordnung vor – ist die Frage der Verwertung von Aschen und Schlacken Thema
kontroverser Auseinandersetzungen. In der Schweiz ist die Schlackenentsorgung in der Technischen Verordnung für Abfälle (TVA) geregelt,
die strenge Anforderungen bezüglich der Schadstoffkonzentrationen im Feststoff und im Eluat stellt, so dass dies einem Einsatzverbot für die
meisten Schlacken gleichkommt. Die Verordnung wird derzeit revidiert.
In diesem Buch stehen insbesondere wirtschaftliche und technische Aspekte der Entsorgung von Aschen aus der Abfallverbrennung und der
Schlacken aus der Metallurgie im Vordergrund.
Bestellungen unter www.
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TK Verlag Karl Thomé-Kozmiensky